核能具有清洁高效的特点，被认为是现代社会最有前途的能源之一。作为下一代核反应堆的候选事故容错燃料，与传统的二氧化铀（UO₂）燃料相比，氮化铀（UN）因其高铀密度、高热导率和高熔点而备受关注。由于商业制备UN通常采用碳热还原氮化法，因此在UN制备过程中，碳是不可避免的。有趣的是，通过等温转化获得的UN_1-xC_x固溶体显示出比纯UC和UN更好的抗腐蚀性能。基于UN_1-xC_x固溶体优异的抗腐蚀性能，王俊杰教授团队利用第一原理计算结合玻尔兹曼输运理论，系统地研究了UN_1-xC_x固溶体的结构、稳定性、力学和热传输性能，同时考虑了库仑排斥项和自旋轨道耦合对材料性能的影响。结果表明，与实验结果相比，在计算过程中考虑库仑斥力项可提高磁基态、力学和热传输性能计算结果的准确性。此外，自旋轨道耦合对力学性能的影响可以忽略不计，并且其会高估UN_1-xC_x固溶体的热导率。为了理解成分影响稳定性、机械和热传输特性的机理，计算了生成焓、声子色散、弹性常数、总态分密度（DOS）和热导率。理论分析表明，大尺寸碳掺杂会引起晶格膨胀和软化，使体系原子间相互作用变弱，进而导致整体弹性模量降低。随着碳含量增加，UN_1-xC_x的局域态密度越大，其结合强度越弱，这进一步验证了力学性能的变化。UN_1-xC_x固溶体的热导率随着碳含量的增加先减小，后增加，随温度的升高而增加。该研究阐明了UN_1-xC_x固溶体机械和热性能与碳浓度之间的关系，为进一步的相关研究提供有用信息。

该研究以“New insights into the mechanical and thermal properties of UN_1-xC_x from first-principles calculations”为题发表于核材料期刊Journal of Nuclear Materials（J. Nucl. Mater. 571 (2022) 153991），论文的第一作者是实验室博士生底亚新，通讯作者是王俊杰教授，西北工业大学凝固技术国家实验室是论文第一完成单位。

图文导读： 

图1 PBE、PBE+SOC、PBE+U、PBE+U+SOC方法计算的（a）UN、（b）UN0.75C0.25、（c）UN0.50C0.50、（d）UN0.25C0.75和（e）UC的AFM（反铁磁）、FM（铁磁）和NM（非磁）态能量差

图2 （a）PBE、（b）PBE+SOC、（c）PBE+U、（d）PBE+U+SOC方法计算的UN_1-xC_x的体积和磁矩

图3 （a）UN、（b）UN0.75C0.25、（c）UN0.50C0.50、（d）UN0.25C0.75和（e）UC的声子色散曲线

图4 UN_1-xC_x (x = 0.00, 0.25, 0.50, 0.75 和 1.00)的态密度

图5 UN_1-xC_x (x = 0.00, 0.25, 0.50, 0.75 和 1.00)的弹性模量

图6 （a）PBE和（b）PBE+U计算的UN_1-xC_x (x = 0.00, 0.25, 0.50, 0.75 和 1.00)的热导率

原文信息：Yaxin Di, Zongbei He, Junjie Wang, New insights into the mechanical and thermal properties of UN_1-xC_x from first-principles calculations. Journal of Nuclear Materials 571 (2022) 153991.

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.1539